4D-STEM

La microscopie électronique à balayage de transmission à quatre dimensions (4D-STEM) est une méthode de microscopie électronique en transmission qui acquiert les clichés de diffraction pour chaque position de la sonde à l’aide d’un détecteur bidimensionnel (détecteur STEM pixélisé).

Le faisceau électronique balaye un échantillon (mode STEM), les clichés de diffraction électroniques sont enregistrés pour chaque position de l’échantillon à l’aide d’un détecteur bidimensionnel (2D) (Fig. 1(a)). Les données ainsi acquises forment un data cube quadridimensionnelle (4D) comprenant les données de position spatiale 2D (x, y) et les données de diffraction 2D (u, v). À partir de ces données 4D, il est possible de visualiser la distribution des phases cristallines, les orientations des cristaux et les directions des champs magnétiqueet électrique en comparant les différences de données de diffraction. Il est également possible de visualiser les variations de position de la structure cristalline en utilisant les intensités des diagrammes de diffraction en fonction de l’angle ; méthode qui n’est pas pleinement exploitées par la méthode STEM conventionnelle. La figure 2 illustre la différence d’angle de convergence du faisceau lors de l’acquisition de clichés de diffraction. Sur la figure 2(b), les disques de diffraction adjacents se chevauchent partiellement. À partir des zones de chevauchement, la phase de l’onde diffractée est obtenue. Cette phase est ensuite utilisée pour affiner la structure de l’échantillon, ce que l’on appelle la ptychographie. L’ensemble de ces techniques est appelé méthode 4D-STEM.

Trois exemples d’analyse utilisant la méthode 4D-STEM sont présentés ci-dessous. Dans chaque cas, l’angle de convergence du faisceau d’électrons (sonde) et le grandissement (longueur de la caméra) sont différents (Fig. 2). Ces conditions sont déterminées en fonction du but de l’analyse.

1. Exemple d’analyse d’orientation d’un échantillon cristallin (Fig. 3).
2. Exemple de reconstruction (reconstruction de phase) d’une structure cristalline par ptychographie (Fig. 4).
3. Exemple de visualisation de la distribution du champ magnétique dans un échantillon (Fig. 5).

Fig. 1. (a) Méthode d’acquisition de données 4D-STEM : Un faisceau d’électrons incident (sonde) est balayé sur l’échantillon, et à chaque position un cliché de diffraction électronique est enregistré à l’aide d’une caméra CCD ou CMOS. (b) Schéma de données quadridimensionnelles acquises par la méthode 4D-STEM.

Fig. 2. Exemples de conditions d’acquisition de données 4D-STEM ; (a) lorsque l’angle de convergence est faible, (b) lorsque l’angle de convergence est fort, et (c) lorsque la longueur de la caméra est augmentée pour amplifier les déplacements des disques de diffraction.

La figure 3 présente un exemple d’analyse d’orientation des grains cristallins à proximité de la jonction triple du joint de grains d’un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn en 4D-STEM. Ces données ont été acquises avec un faible angle de convergence afin de séparer le disque transmis des disques diffractés (figure 2(a)).
À partir des données 4D acquises, quatre diagrammes de diffraction (Fig. 3(a)) ont été extraits des régions A, B, C et D de l’image STEM en champ sombre (ADF-STEM) (Fig. 3(a) à gauche). Il a été constaté que les orientations cristallines des régions A, B et D sont différentes et que la région C est amorphe (diagramme de diffraction en halo de la figure 3(a)). Cela indique qu’une phase amorphe se forme près de l’intersection des trois grains (appelée « jonction triple »).
De plus, comme le montre la figure 3(b), lorsqu’une tache de diffraction spécifique est sélectionnée dans le diagramme de diffraction et que l’on image en mode MET, l’image du grain avec une orientation spécifique peut être affichée. Autrement dit, lorsque les taches de diffraction provenant de la phase cristalline (B, D) sont sélectionnées, les orientations B et D des grains cristallins sont visualisées. En revanche, lorsque la région de diffusion diffuse C (sans tache de diffraction) est sélectionnée, la phase amorphe est visualisée.
Contrairement aux méthodes conventionnelles, le 4D-STEM permet de révéler l’orientation du cristal à partir des données 4D acquises.

La figure 4 illustre la reconstruction d’une image de structure cristalline (image de phase) d’un échantillon à partir de données 4D-STEM acquises par ptychographie, à l’aide d’une caméra haute vitesse et haute sensibilité. Les données 4D-STEM ont été acquises avec un grand angle de convergence afin de superposer le disque transmis et les disques diffractés, comme illustré à la figure 2(b). La figure 4(a) montre les disques diffractés 3030 et 3030, les réflexions étant sélectionnées à partir de la transformée de Fourier de l’image 2D numérisée ou de la partie espace réel des données 4D. Les deux disques diffractés chevauchent le disque d’ondes transmises 0000. À partir des zones de chevauchement, l’amplitude et la phase de l’onde diffractée concernée peuvent être obtenues. La phase de l’onde diffractée est représentée en couleur et l’amplitude en intensité de couleur sur la figure 4(b). La zone de chevauchement entre le disque d’onde diffracté à 3030 et le disque d’onde transmis à 0000 est représentée en bleu. La zone de chevauchement entre le disque diffracté 3030 et le disque transmis 0000 est représentée en rouge. La différence de couleur indique un décalage de phase de π entre les deux zones de chevauchement. Il est à noter que l’intensité dans la zone jaune-vert ou à l’extérieur des zones pointillées noires A et B est une composante de bruit ; l’amplitude est donc fixée à zéro. La figure 4(c) montre une image de la structure cristalline (image de phase) de l’échantillon, reconstruite (transformée de Fourier inverse) à partir des amplitudes et phases de nombreuses réflexions obtenues à partir des zones de chevauchement. Cette méthode est appelée « ptychographie ». Dans l’image de structure reconstruite (image de phase), non seulement les atomes de Si mais aussi les atomes de N sont visualisés avec un contraste élevé.

La figure 5 illustre un exemple de visualisation des domaines magnétiques dans un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn à l’aide de données 4D-STEM. La déviation du disque transmis due au moment magnétique est utilisée comme donnée de diffraction. Pour observer clairement la déviation (son amplitude et sa direction) du faisceau d’électrons, le diagramme de diffraction est agrandi sous une grande longueur de caméra à l’aide du système de lentilles de formation d’images (figure 2(c)).
La ​​figure 5(a) présente l’image STEM en fond clair (BF-STEM) de l’échantillon. Cette image construite à partir de l’intensité du faisceau transmis à chaque position de l’échantillon dans les données 4D. L’extraction des données de déviation du faisceau d’électrons (directions de déplacement du faisceau transmis) pour tous les pixels des positions de l’échantillon à partir des données 4D a permis de révéler la structure du domaine magnétique (figure 5b). Les flèches de la figure 5(b) indiquent les directions des moments magnétiques, déterminées à partir des directions des déplacements des disques d’ondes transmises. Sur cette figure, les directions et les amplitudes des moments magnétiques, obtenues par imagerie par contraste de phase différentiel*, sont également représentées respectivement avec différentes couleurs et intensités de couleur (voir la roue chromatique en bas à gauche). À droite de la figure 5(b), sont représentés les faisceaux transmis en trois points de l’échantillon, extraits arbitrairement des données 4D. On observe que les disques en ces points sont déviés dans des directions différentes en raison des différences d’orientation des moments magnétiques (des lignes transversales orange sont tracées sur les disques pour faciliter la visualisation de la déviation).
Il est à noter que, l’échantillon étant un matériau magnétique doux, une structure à domaines de fermeture (magnétisation fermée dans son ensemble) stabilise les domaines magnétiques.

Fig. 3. Exemple d’analyse d’orientation des grains cristallins près de la jonction triple du joint de grains d’un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn, à l’aide de données 4D-STEM.

En haut (a) : La figure de gauche présente une image ADF-STEM. Les quatre figures de droite illustrent les diagrammes de diffraction extraits des données 4D aux points A à D de l’échantillon.

En bas (b) : La figure de gauche présente un diagramme de diffraction dont les intensités ont été obtenues par intégration sur l’échantillon entier. Les quatre figures de droite illustrent les images STEM obtenues à partir des points de diffraction A à D : (A) Image BF-STEM et (B, C, D) Images DF-STEM.

(Ce résultat est issu d’une recherche conjointe avec Zentaro Akase, professeur associé à l’Institut des sciences et technologies de Nara)

Fig. 4. Exemple de reconstruction de l’image de la structure cristalline (image de phase) de β-Si3N4 par ptychographie à partir de données 4D. Les données de ligne ont été prises en axe de zone [0001] à l’aide d’un MET corrigé en Cs, sous une tension d’accélération de 200 kV. (a) Diagrammes de diffraction à faisceau convergent des réflexions 3030 et 3030, les réflexions étant sélectionnées à partir de la transformée de Fourier de l’image 2D numérisée dans les données 4D. (b) Les couleurs bleu et rouge indiquent l’inversion de phase entre les deux ondes diffractées, les phases étant opposées entre les deux disques. (c) Image de la structure cristalline (image de phase) reconstruite par traitement ptychographique.

Fig. 5. Exemple de visualisation des domaines magnétiques dans un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn par 4D-STEM. (a) Image BF-STEM reproduite à partir des données 4D-STEM. (b) Structure du domaine magnétique visualisée de l’échantillon (au centre). Trois disques d’ondes transmises pour trois points de l’échantillon sont extraits des données 4D (à droite), où le faisceau d’électrons pour chaque point est dévié dans une direction différente en raison de l’orientation différente du domaine magnétique.