Comme pour la technique SBF, des cross sections sont réalisées et imagées directement à la suite. En fin d’acquisition une reconstruction 3D est obtenue par assemblage du stack d’images 2D. Les échantillons seront au préalable enrobés et contrastés avec des métaux lourds selon différents protocoles. Cette technique à plusieurs avantages : elle permet une grande précision de positionnement de la découpe, présente des distorsions plus faibles et une meilleure résolution 3D (sur le plan en Z due à l’épaisseur des coupes =20nm). Cette technique permet aussi de s’affranchir des inconvénients liés à la découpe mécanique et permet de découper tous types d’échantillons : durs, fragiles, cassants, comme des dents, os, métaux, silicium, etc. Les coupes échantillons étant « sacrifiées » , cette technique est destructive.

La tomographie en MET permet d’observer les structures fines contenues dans des coupes d’échantillons de quelques 10nes de nm à une 100ne de nm d’épaisseur. Les reconstructions par calculs (qui utilisent les images des projections de l’échantillon tilté en continu) permettent de visualiser en 3D des structures intracellulaires, protéines ou organelles de très petites tailles en très haute résolution.

La microscopie électronique à balayage de transmission à quatre dimensions (4D-STEM) est une méthode de microscopie électronique en transmission qui acquiert les clichés de diffraction pour chaque position de la sonde à l’aide d’un détecteur bidimensionnel (détecteur STEM pixélisé).

Le faisceau électronique balaye un échantillon (mode STEM), les clichés de diffraction électroniques sont enregistrés pour chaque position de l’échantillon à l’aide d’un détecteur bidimensionnel (2D) (Fig. 1(a)). Les données ainsi acquises forment un data cube quadridimensionnelle (4D) comprenant les données de position spatiale 2D (x, y) et les données de diffraction 2D (u, v). À partir de ces données 4D, il est possible de visualiser la distribution des phases cristallines, les orientations des cristaux et les directions des champs magnétiqueet électrique en comparant les différences de données de diffraction. Il est également possible de visualiser les variations de position de la structure cristalline en utilisant les intensités des diagrammes de diffraction en fonction de l’angle ; méthode qui n’est pas pleinement exploitées par la méthode STEM conventionnelle. La figure 2 illustre la différence d’angle de convergence du faisceau lors de l’acquisition de clichés de diffraction. Sur la figure 2(b), les disques de diffraction adjacents se chevauchent partiellement. À partir des zones de chevauchement, la phase de l’onde diffractée est obtenue. Cette phase est ensuite utilisée pour affiner la structure de l’échantillon, ce que l’on appelle la ptychographie. L’ensemble de ces techniques est appelé méthode 4D-STEM.

Trois exemples d’analyse utilisant la méthode 4D-STEM sont présentés ci-dessous. Dans chaque cas, l’angle de convergence du faisceau d’électrons (sonde) et le grandissement (longueur de la caméra) sont différents (Fig. 2). Ces conditions sont déterminées en fonction du but de l’analyse.

1. Exemple d’analyse d’orientation d’un échantillon cristallin (Fig. 3).
2. Exemple de reconstruction (reconstruction de phase) d’une structure cristalline par ptychographie (Fig. 4).
3. Exemple de visualisation de la distribution du champ magnétique dans un échantillon (Fig. 5).

Fig. 1. (a) Méthode d’acquisition de données 4D-STEM : Un faisceau d’électrons incident (sonde) est balayé sur l’échantillon, et à chaque position un cliché de diffraction électronique est enregistré à l’aide d’une caméra CCD ou CMOS. (b) Schéma de données quadridimensionnelles acquises par la méthode 4D-STEM.

Fig. 2. Exemples de conditions d’acquisition de données 4D-STEM ; (a) lorsque l’angle de convergence est faible, (b) lorsque l’angle de convergence est fort, et (c) lorsque la longueur de la caméra est augmentée pour amplifier les déplacements des disques de diffraction.

La figure 3 présente un exemple d’analyse d’orientation des grains cristallins à proximité de la jonction triple du joint de grains d’un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn en 4D-STEM. Ces données ont été acquises avec un faible angle de convergence afin de séparer le disque transmis des disques diffractés (figure 2(a)).
À partir des données 4D acquises, quatre diagrammes de diffraction (Fig. 3(a)) ont été extraits des régions A, B, C et D de l’image STEM en champ sombre (ADF-STEM) (Fig. 3(a) à gauche). Il a été constaté que les orientations cristallines des régions A, B et D sont différentes et que la région C est amorphe (diagramme de diffraction en halo de la figure 3(a)). Cela indique qu’une phase amorphe se forme près de l’intersection des trois grains (appelée « jonction triple »).
De plus, comme le montre la figure 3(b), lorsqu’une tache de diffraction spécifique est sélectionnée dans le diagramme de diffraction et que l’on image en mode MET, l’image du grain avec une orientation spécifique peut être affichée. Autrement dit, lorsque les taches de diffraction provenant de la phase cristalline (B, D) sont sélectionnées, les orientations B et D des grains cristallins sont visualisées. En revanche, lorsque la région de diffusion diffuse C (sans tache de diffraction) est sélectionnée, la phase amorphe est visualisée.
Contrairement aux méthodes conventionnelles, le 4D-STEM permet de révéler l’orientation du cristal à partir des données 4D acquises.

La figure 4 illustre la reconstruction d’une image de structure cristalline (image de phase) d’un échantillon à partir de données 4D-STEM acquises par ptychographie, à l’aide d’une caméra haute vitesse et haute sensibilité. Les données 4D-STEM ont été acquises avec un grand angle de convergence afin de superposer le disque transmis et les disques diffractés, comme illustré à la figure 2(b). La figure 4(a) montre les disques diffractés 3030 et 3030, les réflexions étant sélectionnées à partir de la transformée de Fourier de l’image 2D numérisée ou de la partie espace réel des données 4D. Les deux disques diffractés chevauchent le disque d’ondes transmises 0000. À partir des zones de chevauchement, l’amplitude et la phase de l’onde diffractée concernée peuvent être obtenues. La phase de l’onde diffractée est représentée en couleur et l’amplitude en intensité de couleur sur la figure 4(b). La zone de chevauchement entre le disque d’onde diffracté à 3030 et le disque d’onde transmis à 0000 est représentée en bleu. La zone de chevauchement entre le disque diffracté 3030 et le disque transmis 0000 est représentée en rouge. La différence de couleur indique un décalage de phase de π entre les deux zones de chevauchement. Il est à noter que l’intensité dans la zone jaune-vert ou à l’extérieur des zones pointillées noires A et B est une composante de bruit ; l’amplitude est donc fixée à zéro. La figure 4(c) montre une image de la structure cristalline (image de phase) de l’échantillon, reconstruite (transformée de Fourier inverse) à partir des amplitudes et phases de nombreuses réflexions obtenues à partir des zones de chevauchement. Cette méthode est appelée « ptychographie ». Dans l’image de structure reconstruite (image de phase), non seulement les atomes de Si mais aussi les atomes de N sont visualisés avec un contraste élevé.

La figure 5 illustre un exemple de visualisation des domaines magnétiques dans un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn à l’aide de données 4D-STEM. La déviation du disque transmis due au moment magnétique est utilisée comme donnée de diffraction. Pour observer clairement la déviation (son amplitude et sa direction) du faisceau d’électrons, le diagramme de diffraction est agrandi sous une grande longueur de caméra à l’aide du système de lentilles de formation d’images (figure 2(c)).
La ​​figure 5(a) présente l’image STEM en fond clair (BF-STEM) de l’échantillon. Cette image construite à partir de l’intensité du faisceau transmis à chaque position de l’échantillon dans les données 4D. L’extraction des données de déviation du faisceau d’électrons (directions de déplacement du faisceau transmis) pour tous les pixels des positions de l’échantillon à partir des données 4D a permis de révéler la structure du domaine magnétique (figure 5b). Les flèches de la figure 5(b) indiquent les directions des moments magnétiques, déterminées à partir des directions des déplacements des disques d’ondes transmises. Sur cette figure, les directions et les amplitudes des moments magnétiques, obtenues par imagerie par contraste de phase différentiel*, sont également représentées respectivement avec différentes couleurs et intensités de couleur (voir la roue chromatique en bas à gauche). À droite de la figure 5(b), sont représentés les faisceaux transmis en trois points de l’échantillon, extraits arbitrairement des données 4D. On observe que les disques en ces points sont déviés dans des directions différentes en raison des différences d’orientation des moments magnétiques (des lignes transversales orange sont tracées sur les disques pour faciliter la visualisation de la déviation).
Il est à noter que, l’échantillon étant un matériau magnétique doux, une structure à domaines de fermeture (magnétisation fermée dans son ensemble) stabilise les domaines magnétiques.

Fig. 3. Exemple d’analyse d’orientation des grains cristallins près de la jonction triple du joint de grains d’un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn, à l’aide de données 4D-STEM.

En haut (a) : La figure de gauche présente une image ADF-STEM. Les quatre figures de droite illustrent les diagrammes de diffraction extraits des données 4D aux points A à D de l’échantillon.

En bas (b) : La figure de gauche présente un diagramme de diffraction dont les intensités ont été obtenues par intégration sur l’échantillon entier. Les quatre figures de droite illustrent les images STEM obtenues à partir des points de diffraction A à D : (A) Image BF-STEM et (B, C, D) Images DF-STEM.

(Ce résultat est issu d’une recherche conjointe avec Zentaro Akase, professeur associé à l’Institut des sciences et technologies de Nara)

Fig. 4. Exemple de reconstruction de l’image de la structure cristalline (image de phase) de β-Si3N4 par ptychographie à partir de données 4D. Les données de ligne ont été prises en axe de zone [0001] à l’aide d’un MET corrigé en Cs, sous une tension d’accélération de 200 kV. (a) Diagrammes de diffraction à faisceau convergent des réflexions 3030 et 3030, les réflexions étant sélectionnées à partir de la transformée de Fourier de l’image 2D numérisée dans les données 4D. (b) Les couleurs bleu et rouge indiquent l’inversion de phase entre les deux ondes diffractées, les phases étant opposées entre les deux disques. (c) Image de la structure cristalline (image de phase) reconstruite par traitement ptychographique.

Fig. 5. Exemple de visualisation des domaines magnétiques dans un matériau magnétique doux ferrite Mn-Zn par 4D-STEM. (a) Image BF-STEM reproduite à partir des données 4D-STEM. (b) Structure du domaine magnétique visualisée de l’échantillon (au centre). Trois disques d’ondes transmises pour trois points de l’échantillon sont extraits des données 4D (à droite), où le faisceau d’électrons pour chaque point est dévié dans une direction différente en raison de l’orientation différente du domaine magnétique.

Le modulateur de dose électrostatique (EDM) est un système de déviation de faisceau rapide avec un déflecteur électrostatique pré-échantillon, comprenant une commande électronique et logicielle.
Avec EDM, le faisceau peut être défléchi en moins de 50 ns. Ce système 100 000 fois plus rapide que les systèmes existants permet d’obtenir des images à des temps d’exposition rapide. EDM peut également atténuer la dose sans affecter les conditions d’imagerie, donnant aux utilisateurs de MET et STEM un contrôle exceptionnel sur la dose de leurs échantillons. Des modules électroniques et logiciels de pointe débloquent des applications avancées telles que la structuration temporelle de la dose et la synchronisation STEM.

En mode STEM, le microscope peut être équipé de plusieurs détecteurs qui apporteront chacun une information différente.

Nous pouvons citer les détecteurs classiques suivants :

• Bright Field (BF)
• Annular Bright Field (ABF)
• Annular Dark Field (ADF) donnant différentes informations selon les longueurs de chambre utilisées :
  • Large Angle Annular Dark Field (LAADF)
  • High Angular Annular Dark Field (HAADF)
• Secondary Electron (SEI/BEI)

Mais il existe aussi des détecteurs STEM segmentés ou pixélisés :

• Segmented Annular All Field (SAAF)
• 4D STEM (détecteur pixélisé)

Nous avons aussi accès à des recombinaisons de signaux :

• Enhanced Annular Bright Field (e-ABF)
  • Signal ABF – signal BF
• Optimum Bright Field (OBF)
  • Filtres spéciaux appliqués sur les segments d’un détecteur SAAF

1. ADF : contraste en Z (HAADF), contraste de diffraction, visualisation des joints de grains (LAADF).

2. ABF : améliore le contraste des éléments légers (oxygène…).

3. BF : contraste de phase, similaire à l’imagerie MET.

4. BEI/SEI : composition et topographie de surface (Silice mésoporeuse). Il est possible de travailler avec des échantillons massifs, i.e. non transparents aux électrons.

5. SAAF : BF, ADF, e-ABF, Imagerie DPC, champ électriques et magnétiques (E/B).

6. 4D Canvas : Acquisition du cliché de diffraction et post-traitement pour reconstruction des différentes images STEM (BF, ABF, ADF) ainsi que des champs E/B et de la Ptychography.

7. e-ABF : amélioration du contraste des éléments légers par traitement du signal en direct (on soustrait le signal BF au signal ABF).

8. OBF : améliore le contraste des éléments légers, imagerie low dose, DPC par traitement du signal en direct.

Suivant l’angle de collection le signal acquis sur le détecteur ADF aura une information spécifique, il pourra s’agir d’HAADF ou de LAADF. L’image HAADF apporte une information liée au Z atomique de l’échantillon, plus l’élément est lourd plus il apparaîtra brillant. L’image LAADF montre le contraste de diffraction ou la différence d’épaisseur de l’échantillon.
La différence entre les modes LAADF et HAADF provient de l’angle de collection du détecteur. Le schéma suivant indique les différents modes d’acquisition et leurs demi-angle de collecte.

Le FIB est à l’origine une technique de préparation d’échantillons TEM permettant de couper et préparer un échantillon par faisceau d’ions gallium (Ga). Une région cible sélectionnée sur l’échantillon peut être amincie jusqu’à la forme souhaitée tout en surveillant et en contrôlant la région polie par imagerie MEB. Cette technique est particulièrement indispensable pour l’analyse des défaillances dans le semi-conducteur.

La procédure d’abrasion FIB est la suivante :
Tout d’abord, la surface de la région cible est recouverte d’un dépôt protecteur de platine ou de carbone dans le FIB afin d’éviter l’érosion de la région cible (Fig. (a)).
puis, la région cible est polie avec un faisceau d’ions Ga à tension d’accélération élevée, environ 30 kV, pour préparer une section de quelques μm ou moins. Des cavités sont creusées tout autour de l’échantillon de manière à rendre le prélèvement plus facile. (Fig. (b)). la section préparée est ensuite prélevée et fixée sur une grille d’échantillon TEM (Fig. (c)). Enfin, l’échantillon fixé est amincit avec le faisceau d’ions Ga à plus faible tension d’accélération = environ 5 kV (pour réduire les dommages à l’échantillon) et créer une section mince d’une épaisseur de 10 à 100 nm (Fig. (d)). Si des couches endommagées par l’irradiation des ions Ga subsistent, elles peuvent être éliminées par un polissage complémentaire à une tension d’accélération plus faible (3 kV ou moins) ou avec un faisceau d’ions argon (Ar).

C’est un type de filtre en énergie intégré dans la colonne du microscope électronique en transmission (MET). Le « filtre de Wien » utilise des champs magnétiques et électriques perpendiculaires l’un à l’autre pour obtenir une dispersion énergétique, alors que le filtre Oméga et le filtre Alfa n’utilisent que des champs magnétiques. Le filtre de Wien est utilisé comme monochromateur en l’incorporant dans le système d’illumination du MET. Comme sa dispersion en énergie, pour un faisceau d’électrons à haute tension de 200 kV, est faible, le faisceau d’électrons est introduit dans le filtre avant que le faisceau ne soit accéléré ou après que le faisceau a été décéléré à quelques 100 V. Dans ce cas, sa dispersion d’énergie est de ～10 μm/eV. L’application d’une tension élevée au filtre de Wien est limitée en raison de la décharge entre les électrodes. Le filtre est donc utilisé pour un faisceau d’électrons incident à une tension de ～10 keV ou moins. L’avantage du filtre de Wien est que la trajectoire des électrons dans le filtre est parallèle à l’axe optique.

C’est un détecteur EDS qui n’utilise pas de fenêtre de protection devant le détecteur. Cela permet d’éviter l’absorption de rayons X par le matériau de la fenêtre, il est donc possible d’analyser des éléments légers tels que le béryllium (Be) et le bore (B). Par conséquent, le détecteur EDS sans fenêtre a été davantage utilisé ces dernières années.

La technique de diffraction par rétrodiffusion d’électrons (EBSD) est une technique cristallographique microstructurale très puissante permettant de mesurer l’orientation cristallographique de nombreux matériaux, qui peut être utilisée pour déterminer la texture ou l’orientation préférentielle de n’importe quel matériau monocristallin ou polycristallin.

Elle fournit des données précises et quantitatives sur la morphologie et la cristallographie d’un matériau, par exemple la forme, la taille et les relations de voisinage des cristaux, les phases cristallographiques, la texture cristallographique et la distribution des désorientations. Outre la description morphologique des microstructures, cette technique permet la caractérisation cristallographique complète des joints de grains et la quantification des structures de déformation en termes de densités de dislocations géométriques nécessaires.
L’EBSD fournit une image avec une résolution spatiale de ～0,1 μm et une résolution angulaire de ～1°. La plage angulaire acquise par EBSD est de ～20°. Normalement, l’EBSD est réalisée dans un MEB, mais elle peut également être réalisée dans un MET.

Expérimentalement, l’EBSD est réalisée avec un microscope électronique à balayage (MEB) équipé d’un détecteur EBSD comportant au moins un écran phosphorescent, un objectif compact et une caméra CCD ou CMOS. Il est nécessaire de s’équiper d’un bon détecteur mais aussi d’un microscope électronique à balayage ayant des capacités de courant très élevé pour gagner en temps, efficacité et également explorer des nouvelles conditions (par exemple à basse tension). Il est également possible en combinant le mode LDF (large depth of focus) du JSM-IT810 de faire des cartographies grand champ sans déformation optique et sans bouger la platine.

Méthode utilisée pour former une image MET en sélectionnant uniquement les électrons ayant une énergie spécifique parmi ceux transmis à travers l’échantillon. Les électrons qui perdent de l’énergie dans l’échantillon (électrons diffusés inélastiquement) passent à travers un prisme pour électrons. Les électrons avec une perte d’énergie spécifique sont sélectionnés à l’aide d’une fente sélective d’énergie insérée sur le plan de dispersion d’énergie. Ils sont ensuite utilisés pour obtenir l’image de l’échantillon.

1. Lorsqu’une image MET est formée en utilisant les électrons avec des pertes d’énergie inférieures à ~10 eV, le contraste de l’image est amélioré (appelé image à perte nulle) car l’image est formée principalement avec les électrons diffusés élastiquement.
2. Lorsqu’une image MET est formée en utilisant les électrons subissant une perte d’énergie due aux excitations des électrons de la couche interne des éléments spécifiques, l’image obtenue révèle la distribution des éléments sélectionnés. »